ラプテフ海の解凍中の海底永久凍土の有機物組成と温室効果ガス生成

Nature Communications volume 13、記事番号: 5057 (2022) この記事を引用

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海底永久凍土は、重要な温室効果ガス源となる可能性がある、または重要な温室効果ガス源になる可能性がある大規模な炭素プールを表しています。観測データが不足しているため、大きな不確実性が生じます。ここでは、有機炭素（OC）の貯蔵と発生源、分解状態、および解凍時の潜在的な温室効果ガス生成を制限するために、ラプテフ海から採取した長さ21～56メートルの海底永久凍土コア5つを使用しています。粒子サイズ、光刺激発光、バイオマーカーは、16万年にわたる風成シルトと川砂の堆積を示唆しており、主に森林およびツンドラ由来の有機物の河川/沖積堆積が見られます。この地域の海底永久凍土の年間融解速度は 1.3 ± 0.6 kg OC m−2 と推定され、これは陸上永久凍土の有機炭素融解速度の 9 倍を上回ります。 20 か月の培養期間中の CH4 と CO2 の生成量は平均 1.7 nmol と 2.4 μmol g-1 OC d-1 であり、この地域で観察された高い CH4 フラックスと強い海洋酸性化に対する海底永久凍土の寄与を評価するためのベースラインとなった。

海底永久凍土は、大規模で潜在的に脆弱な有機炭素プールであると同時に、雪氷圏 - 炭素 - 気候システムの中で最も制約の少ない区画の 1 つでもあります。海底永久凍土は、北極海棚海全体に最大 2.5 × 106 km2 まで広がる可能性があります1。その大部分（1.4 × 106 km2）は、ラプテフ海、東シベリア海、ロシアのチュクチ海で構成される世界最大かつ最も浅い大陸棚の海である東シベリア北極棚（ESAS）の下にあります（図1）。現在の海底永久凍土は、海面が低かった更新世に形成され、ESAS は東シベリアからアラスカを経てカナダ西部まで広がる連続した陸塊であるベーリンジアの一部でした。ベーリンジアは、最終氷期極大期にはほとんど氷河が存在せず、更新世後期には厚い永久凍土堆積物が蓄積しました。これらには、他の永久凍土鉱物タイプと比較して氷と有機炭素の含有量が高い氷複合体堆積物（ICD、別名イェドマ）が含まれますが、温暖な時期に形成される河川/沖積堆積物や熱カルスト堆積物も含まれます2。この永久凍土の一部は今でも陸上に保存されています。別の部分は、最終氷期極大期以降の急速な海面上昇によって浸食されたか、海底永久凍土として浸水しました3、4、5。元の永久凍土のどの部分が ESAS の下にまだ保存されているかは不明です。しかし、現在の海岸線に沿った永久凍土堆積物の層序は、今日の ESAS の ICD が浸食によって大部分が破壊されており、海底永久凍土はより深く古い堆積物を表していることを示唆しています 3,6。 ESAS に沿って大規模な海岸侵食が年間最大 5 メートルの速度で進行しており7、相当量の古い炭素の浸水、移動、および潜在的な鉱化につながっています。このプロセスは、最近の温暖化によって加速している可能性があります8。

a 示されているのは、氷複合体堆積物 70 を含む、海底 1 と地上 69 の永久凍土層です。詳細な地図は、この (4D-13、2D-13、4D-12、1D-14、5D-13) および以前の研究 (BK-2) で説明されている海底永久凍土掘削サイトのあるブオール・カヤ湾を示しています28。そしてさらに詳細には、c ムオスタフ島、コア 4D-13、2D-13、および 4D-12 の海底永久凍土掘削サイトがあります。

永久凍土堆積物には大量の有機物が蓄積されており、凍ったまま微生物の分解から保護されています9。この有機物は解凍されると CO2 や CH410,11 などの温室効果ガスに変換され、永久凍土と炭素と気候のフィードバックによって地球温暖化をさらに加速させる可能性があります。陸生永久凍土は過去数十年にわたって広範に研究されており、その結果、永久凍土層 9、品質 12、13、14、および有機炭素の CO2 と CH411 への鉱物化に関する理解が大きく進歩しました。海底永久凍土へのアクセスはより困難で、観測データは不足しており、多くの基本的な性質さえ完全に未知であるか、十分に制約されていません。これらには、海底永久凍土の有機炭素ストックの量と質、解凍時の鉱化に対する脆弱性、およびその結果としての大気中への温室効果ガス排出の可能性が含まれます15,16。

同時に、海底の永久凍土は地上のものよりも急速に温暖化と融解が進んでいます。 ESAS の海底永久凍土は、上層の海水によって上から温められ 16,17、地熱流によって下から温められている可能性があります 17,18。ラプテフ海南東部のブオル・カヤ湾（図 1）では、海底永久凍土は近くの地上永久凍土よりも暖かく、深さ数十メートルまでの海底永久凍土の温度は 0 °C 近くです 19。 1982/1983 年と 2013/2014 年に繰り返し行われた海底永久凍土の掘削により、氷に結合した永久凍土表 (IBPT) を比較する独自の可能性が得られました。この比較により、この地域では IBPT が年平均 14 ± 3 cm -1 深くなり、解凍速度が速いことが示されました 16。この割合は、シベリア中央および東部の陸域永久凍土の 35 倍を超えています (1990 年から 2020 年までの 1 年平均 0.4 cm20,21)。他の海底永久凍土地域では、IBPT の深化を直接測定することはできません。人為的気候温暖化により水温が上昇し続ければ、海底永久凍土の温暖化と融解は今後も続くと予想され、将来的にはさらに激化する可能性がある。

海底永久凍土の融解による有機物の分解は、ESAS の水域と大気への CH4 と CO2 の発生源となる可能性があります。陸上永久凍土では CO2 と CH4 の生成に大きな変動性があることが報告されており 11、形成時の古環境、有機物組成、微生物群集組成の違いに関連している可能性があります 22、23、24、25。解凍後の海底永久凍土における有機物の分解による CO2 と CH4 の生成の可能性は不明です。 ESAS へのフィールドキャンペーンでは、大気平衡状態と比較して、海底永久凍土の上の海水中の CH4 濃度が大幅に上昇していることが観察されています 19,26,27。現在の重要な課題は、考えられるさまざまな発生源からの CH4 の寄与を制限することです 26、27、28、29。これらには、解凍された海底永久凍土有機物の微生物分解が含まれますが、海底永久凍土、浅いCH4水和物30、およびより深い熱生成性CH4プール27、31に貯蔵されている予め形成されたCH4の放出も含まれます。ハイドレートと熱生成性 CH4 は、凍った海底永久凍土の内部および下に閉じ込められている可能性があり、永久凍土が解けてガス移動経路が形成されると、地表に逃げ出す可能性があります 16、26、30。 ESAS はまた、特に高い CO2 濃度と海洋酸性化を示しており、おそらく陸地から運ばれた有機物の分解中の CO2 生成に関連していると考えられます 32。北極海棚には広大な海底永久凍土が存在し、CO2およびCH4発生源としての可能性があることから、有機物の組成や解凍時の分解の脆弱性など、海底永久凍土に関する観測データの必要性が浮き彫りになっている。現在、海底永久凍土は、将来の北極の炭素動態と温室効果ガス排出に関する最大の不確実性の一つとなっている。

この研究は、海底永久凍土有機物プールの理解を深め、最近の雪解け後に分解を再開することによって温室効果ガス生成の可能性を評価することを目的としています。この目的を達成するために、我々は 4 つの目標を達成するために、2012 年から 2014 年にかけてブオルカヤ湾の海氷から海底永久凍土に掘削された、長さ 21 ～ 56 m の 5 つのコアからなる独自のセットを使用しました。

最初の目的は、現在の雪解け最前線で有機物源を制限し、海底永久凍土が ICD ではなく、より深い堆積物を表しているという仮説を検証することでした。海底永久凍土の性質を理解することは、過去の急速な温暖化と海面上昇の期間における永久凍土の破壊と有機物の動員を再現するための前提条件であり、それによって進行中の気候変動下での永久凍土の動態の予測に情報を提供します。有機物源に関する情報は、データがより豊富な類似の陸地堆積物と比較して、その分解に対する脆弱性を評価するのにも役立ちます。 1 つのコアの光刺激ルミネッセンス (OSL) 年代測定と、以前に公開された粒径データ 16,33 を使用して、調査地域の層序学的文脈にコアを配置しました。各コアの 5 つの深さの物質の有機炭素含有量を分析し、次に 3 つのコアの IBPT の上下 3 m 刻みに焦点を当て、有機炭素含有量と同位体組成の高解像度分析を実行しました。有機物源について情報を提供するリグニンおよび脂質バイオマーカーのプロキシ。

2 番目の目的は、観察された有機炭素濃度に基づいて有機炭素の貯蔵と解凍を定量化し、モデル化の取り組みに定量的な制約を与えることでした。

第三に、現在の解凍最前線での有機物の分解状態を評価し、解凍後の分解の再開がリグニンおよび脂質化合物のクラスの分子特性の変化に反映されると仮説を立てました。

最終的に、選択したサンプルの 20 か月のインキュベーション実験で、解凍後の有機物の分解による CH4、CO2、および N2O の潜在的な生成速度を定量化しました。まとめると、この研究は、海底永久凍土の有機物プールと、解凍後の分解による温室効果ガスの発生源としてのその可能性についての理解に貢献します。

最終氷河期の終わりに始まった海洋海進により、複雑な永久凍土地形が無傷で熱カルストの影響を受けた ICD、湖、河川に浸水しました3。ブオール・カヤ湾近くの陸生遺跡には一連の堆積物が見られ、その最上部には完新世の堆積物があり、その下にはしばしば ICD (10〜50 ka)2 が存在しますが、MIS 4/5a〜d (50 ka) からの河川/沖積砂も存在します。 –110 ka）、MIS 5e 間氷期（115 ～ 130 ka）に形成されたサーモカルスト堆積物、および MIS 6/7 星期（130 ～ 200 ka）の古い ICD 2,6。

光刺激発光の年代測定と粒子サイズは、ブオル・カヤ湾の海底永久凍土の大部分が ICD ではなく、起源の異なる古い物質であるという仮説と一致しています。コア4D-12の堆積年代は、海底下の深さ51 mでの162 kaと深さ17 mでの51 kaの間です（図2および補足表1）。この期間は気候条件のかなりの範囲をカバーしていますが、年齢と深さの緊密な線形相関 (ピアソンの相関、R2 = 0.98、n = 5) は、少なくとも利用可能な低い時間分解能ではかなり一定の堆積を示唆しています。深さ 15 m で測定された年齢 8.5 ± 0.6 ka は、このパターンの範囲外にあり、堆積が少ない期間または浸食現象を反映している可能性があります。この単一の観測を除いても、ここでコア 4D-12 の大深度で観測された比較的若い OSL 年代は、ムオスタフ島を含むブオール・カヤ湾周辺の海抜 ICD で以前に決定された放射性炭素年代 > 40 ka とは対照的である 34,35。これは、OSL と放射性炭素に基づく年代の不一致、または沿岸と海底の永久凍土堆積物の順序の間の堆積環境の大きな変化を示している可能性があります。

コアはムオスタフ島の近くとブオル・カヤ湾のイヴァシュキナ・ラグーンで掘削されました。 2012 ～ 2014 年と 1982 年の氷結合永久凍土表 (IBPT) の位置は、それぞれ赤と緑の線で示されています。赤い破線の間にマークされた間隔は、詳細な有機物分析が実行された解凍前部セクションを示しています。青い線はインキュベーション実験で使用したサンプルを示します。粒子サイズと IBPT データ (5D-13 を除く) は以前の出版物からのものです 16、33。詳細な粒度データは補足表 8 に示されています。

海底永久凍土コアは、粒径分布のばらつきが大きいという特徴がありました。コア 4D-12 および 2D-13 は、ほぼ単峰性の粒径分布を持つ、より細かい堆積物 (シルト、粘土) とより粗い粒子 (砂) の堆積物が交互に存在することを示しました (図 2)。これらの粒度分布は、シルトと細砂の両方の部分にピークを持つ典型的な多峰性の ICD 分布とは対照的であり、むしろ主な風関連堆積と水関連堆積の間の変動を示唆しています。コア 4D-13 は、同じ深さにシルトと砂が存在する、主に二峰性の分布を示しました。ブオル・カヤ湾東部の BK-2 コアについては、主に砂質の物質であることが以前に報告されています 28。ここでは、ムオスタフ島近くの我々の地点と同様に、海岸浸食と浸水によって海底永久凍土も発達しました。沿岸のサーモカルスト湖の塩類化によって海底永久凍土が形成されたイヴァシュキナ湖では、1D-14 ではほとんどが砂質であり、5D-13 ではシルトから深さのある砂への移行が観察されました。全体として、粒径分布の顕著な違いは、ブオール・カヤ湾の小さな調査地域内であっても、堆積状況の空間的変動が大きいことを示しています。

現在の海底永久凍土の融解前線における有機物の特性が、浸水前の海底永久凍土の元の状態に似ている可能性があるシベリア北東部の陸地堆積物からの以前に発表されたデータと比較された。これらには、(1) 更新世の ICD、(2) 更新世および完新世の熱カルスト堆積物、(3) 完新世の泥炭永久凍土、および (4) 完新世の活性層が含まれます。さらに、(5) 更新世の河川/沖積堆積物、(6) 河川/沖積堆積物のデータが利用できなかった現代の河川に浮遊する物質、(6) からの現代の海洋表面堆積物など、移動した有機物を比較に含めました。レナ川からの強い流入を受けるブオル・カヤ湾。

ムオスタフ島近くの海底永久凍土の解凍前線における有機物の主な河川/沖積堆積は、有機炭素の含有量と 13C 同位体組成、および一連のバイオマーカー源プロキシによって示されました。有機炭素含有量は、4D-13、2D-13、および 4D-12 では平均 0.8 ± 0.3% (平均 ± 標準偏差) であり、コア BK-228 について前述したように 0.5 ± 0.7% でした。有機炭素含有量は、これらのコア全体で体系的な傾向を示さず、更新世のさまざまな期間に堆積した河川/沖積堆積物の含有量と同じ範囲に収まりました2（図3）。海底永久凍土の有機炭素含有量は、一般に更新世の ICD、サーモカルスト堆積物 2、および近くのブオール・カヤ湾表面堆積物 14,37 よりも低かった。イヴァシキナ湖のコア 5D-13 および 1D-14 は、完新世の堆積物を反映している可能性が高い表面の有機炭素含有量が高く (補足表 2)、全体平均 1.4 ± 1.4% (以前の 38 と独自のデータ。1 つの観測値は 26%) でした。外れ値として除外されます）。有機炭素の 13C 同位体組成は、有機炭素源に関する追加情報を提供します。東シベリアは C3 植生が優勢であり、δ13C 値は通常 -25 と -30 の範囲にあります39。 ICD やサーモカルスト堆積物など、この地域の陸生永久凍土はこの範囲の下端にあり 2、河川または海洋に移動した堆積物は上端にあります 2,37 (図 3)。この勾配は、水生一次生産物からの比較的 13C が豊富な有機物との混合とともに、輸送中の処理による有機物の同位体組成の変化を反映しています。 4D-13、2D-13、および 4D-12 の平均 δ13C 値は、河川移動中の有機物の変化と一致していました (-25.0 ± 1.0 パーセント)。イヴァシキナ湖のコア 5D-13 および 1D-14 は、表面でより枯渇した値を示し、ダウンコアの変動性が高くなりました (-25.4 ± 1.7 ``)。コア BK-2 は、全体的により枯渇した δ13C 値 -26.3 ± 0.8 `` を示しました。前述したように40。同様に、全窒素に対する全有機炭素の質量比 (OC/TN) は、4D-13、2D-12、および 4D-13 と比較して、5D-13 および 1D-14 では表面でより高く、よりばらつきがありました (15.1 ± 4.8)。 12 (9.4 ± 2.5; 図 3)。

有機炭素 (OC) 含有量、全窒素に対する全有機炭素 (OC/TN)、および有機炭素 δ13C 値が示されています。コア 4D-13、2D-13、4D-12、5D-13 からのすべてのデータ、およびコア 1D-14 からの OC/TN およびδ13C に関するデータはこの研究からのものです。以前の研究のデータには、1D-1438 および BK-228,40 の OC、さまざまな堆積年代の氷複合体堆積物 (ICD)、タベライト、熱侵食 (thermoeros.)、および熱カルスト/湖堆積物 (thermok.) などの陸生堆積物が含まれます 2。ブオル・カヤ湾の表面堆積物14,37、転流の影響を受ける河川および沖積（fl.、aluv.）堆積物と同様に。箱ひげ図は、箱の限界として 25 パーセンタイルと 75 パーセンタイルの中央値、ひげとして最小値/最大値、斜体で観測値の数を示します。

n-アルカンとリグニンフェノールに基づくバイオマーカープロキシにより、ムオスタフ島近くの海底永久凍土への有機物源のより詳細な評価が可能になります。これらは、北方林、ツンドラ、および（ある程度は）泥炭地からの寄与と、水中輸送中の陸生有機物の改変を裏付けています。陸生高分子量 (HMW) n-アルカン、n-アルカン酸、n-アルカノール、およびリグニンフェノールの濃度は、2.7 ± 2.6、1.5 ± 1.8、1.0 ± 0.5、および 5.3 ± 5.2 mg g−でした。それぞれ 1 OC (補足図 1)。

水中輸送中の陸生有機物の修飾は、有機炭素δ 13C 値を補完する陸生対水生比 (TAR) によって裏付けられます。 TAR は、藻類やコケなどの下等植物と比較して、高等植物では低分子量 (LMW) n-アルカンと比較してはるかに豊富な HMW の存在量に基づいて構築されています 41。シベリア北東部では、これらの系における高等植物と下等植物の豊富さに従って、TAR は陸上堆積物と水生堆積物を明確に描写します (図 4)。氷複合体とサーモカルスト堆積物は、ブオル・カヤ湾堆積物よりもはるかに高い TAR を示しましたが、それでも 1 (19 ± 3) をはるかに超えていました 42。これは、ICD やサーモカルスト堆積物よりも下等植物からの n-アルカンの寄与が高いことを示していますが、レナ川による土地由来の有機物の大量投入により、依然として高等植物の n-アルカンが優勢であることを示しています。ムオスタフ島近くの海底永久凍土の TAR 値は同じ範囲にあり、陸生源自体の TAR シグナルではなく、水中移行後の陸生有機物の TAR シグナルと一致しています。イヴァシュキナ湖の海底永久凍土では、さらに弱い地上信号が以前に報告されています43。

海底永久凍土データは、ブオル・カヤ湾のコア 4D-13、2D-13、および 4D-12 の解凍フロントを表します。水生 (aqu.) および陸地由来 (terr.) の物質の寄与を反映する陸水生比 (TAR)、およびミズゴケの寄与を反映する C25/(C25 + C29) n-アルカン比が示されています。以前の研究のデータは、泥炭および非泥炭の場所からの陸地堆積物（氷複合体堆積物（ICD）36,44、完新世の熱カルスト36、泥炭永久凍土45、活性層（AL）材料44,45、ならびにブオール・カヤを含む転流物質を含む）を示している。湾表面の堆積物（堆積物）42,46 およびコリマ川浮遊物質 47。箱ひげ図は、箱の限界として 25 パーセンタイルと 75 パーセンタイルの中央値、ひげとして最小値/最大値、斜体で観測値の数を示します。

リグニンプロキシと C25/(C25 + C29) n-アルカン比により、さまざまな陸生資源からの有機物の寄与を評価できます。海底永久凍土の C25/(C25 + C29) n-アルカン比が低いことは、泥炭形成ミズゴケの寄与が低いことを示しています。海底永久凍土で観察された範囲は、非泥炭活性層 44、ICD36,44、完新世のサーモカルスト 36 など、シベリアの鉱物鉱床の範囲と類似していました (図 4)。比較すると、シベリアの泥炭地からの活性層と永久凍土材料は、より高い C25/(C25 + C29) 比によって特徴づけられました 45。ブオール・カヤ堆積物やコリマ川の浮遊物質など、水性転流の影響を受けた現代の物質では中間の比率が観察され、それぞれの流域からの泥炭物質の寄与が異なることを示しています42、46、47。

リグニン代理により、さまざまな陸生の高等植物から有機物を分配することができます。シリンギル/バニリル (S/V) およびシンナミル/バニリル (C/V) リグニンフェノール比は、被子植物と裸子植物、および非木本植物と木本植物の組織からのリグニンの相対的な寄与を反映しています。 4D-13、2D-13、および 4D-12 の解凍フロントにおける 0.59 ± 0.18 および 0.34 ± 0.25 という広い S/V および C/V 範囲は、木本裸子植物と非木本被子植物の両方の組織の寄与を示しています (図.5)、時間の経過とともにそれらの相対比率が変化します(補足図1)。非木質の被子植物の植生は、更新世後期のベーリング時代の風景や現在の海岸線を支配していた低木や草が豊富にあるツンドラの風景に特徴的です。これは、更新世の ICD、完新世の泥炭永久凍土、およびツンドラの活性層土壌における高い S/V 比および C/V 比にも反映されています。対照的に、木質裸子植物の物質は、南部の北方林から川によって移動された可能性があります。植生の復元は、少なくとも MIS 5e 間氷期 49,50 年頃から、調査地域では樹木がまばらだったことを示唆しています。バイオマーカーについて分析されたコア 4D-12 のセクションの OSL の年代が 65 ～ 72 万年であるのと比較して、現在より 115 万年前です。森林有機物の同様の長距離移動は、現在の状況下でもシベリア東部で観察できます。レナ川に浮遊し、ブオル・カヤ湾の堆積物に堆積した有機物質は、木質裸子植物組織の寄与が高いことが特徴であり、これはレナデルタのはるか南の北方林からの輸送を反映していると推測されています14,48（図5）。

S/V シリンギル/バニリル、C/V シンナミル/バニリル。灰色の領域は、さまざまな植物組織タイプの範囲を示します14、63、71、72、73、74。シベリア北東部での以前の研究からのデータを比較のために示しています（平均±標準偏差）。これには、ブオル・カヤ湾の表面堆積物（3月下旬）14、42、48、レナ川浮遊物質、氷複合体堆積物（ICD）14、 48、完新世の泥炭永久凍土（pf.）14、およびツンドラと北方林（タイガ）の場所からの活性層（AL）材料48。

海底永久凍土は大きな有機物プールであり、解凍されて微生物によって分解されると、大気中への CO2 と CH4 の発生源が増加する可能性があります。海底永久凍土コア 4D-13、2D-13、4D-12、1D-14、5D-13、および BK-2 の平均有機炭素含有量は、0.7 ± 0.3% または 9.3 ± 3.6 mg cm-3 でした。コア 2D-13 および 4D-12 の総体積あたりの乾燥堆積物質量 (1.3 ± 0.2 g 乾燥重量 cm-3)、完新世の堆積物を表す可能性のある最上部のメートルは除きます。したがって、調査海域における 14 ± 3 cm year-1 の海底永久凍土融解速度は、1.3 ± 0.6 kg OC m-2 year-1 の融解に相当します。比較すると、活性層の深化によるシベリア北東部の陸域永久凍土の緩やかな融解は、0.14 kg OC m-2 year-1 (標準偏差 0.32 kg m-2 year-1) をもたらすと推定されています。この推定は、1990 年から 2020 年までのシベリア中央部および東部における平均年間 0.4 cm の活性層深化速度 (最低 4 年の観測観測点)20,21、永久凍土土壌サブオーダーの相対分布 9、およびそれらの平均に基づいています。最小活性層深さと最大活性層深さの間の有機炭素密度5120,21。

現在、海底永久凍土層にある有機物は、発生場所、輸送中、凍結前の再堆積後、そして再融解後に分解された可能性があります。リグニンおよび脂質ベースの分解推定は、河川浮遊物質や海洋堆積物などの移動堆積物中の陸生有機物 14,42,46,47 が陸地 (ソース) 堆積物よりも分解されることを示唆しています 14,36,44,45,48 (図.6）。バルク有機物とバイオマーカー源の代理は、ブオール・カヤ湾の海底永久凍土の解凍フロントでの有機物の水中移行と変性を示しているが、バイオマーカーの特徴間の違いは、その分解状態の一貫性のない全体像を与えている。リグニンベースの分解プロキシ（シリンギルおよびバニリルフェノールの酸/アルデヒド比、3,5-ジヒドロキシ安息香酸/バニリル比）は、海底永久凍土で見られる有機物の分解の程度が地上の堆積物よりも低いことを示唆しています。脂質ベースの分解プロキシ（HMW n-アルカンおよびHMW n-アルカン酸の炭素優先指数、HMW n-アルカン酸/HMW n-アルカン比）は、その逆を示します（図6）。海底永久凍土サンプル間の相関関係は、脂質ベースのプロキシによって示される強い分解がリグニンベースのプロキシに基づく低い分解と一致し、その逆も同様であることを示しています（補足表3）。たとえば、特殊なリグニン分解微生物の存在量が限られているため、分解プロキシ間に観察された不一致は、リグニンの分解が脂質よりも低いことを反映している可能性があります。あるいは、この違いは、無酸素条件下での分解中のリグニン分解代理の安定性 52 または長期間にわたる代理の非生物的変化に起因する可能性があります。他の可能性としては、流体力学的選別の効果が挙げられます。以前の研究では、ESAS 堆積物画分間のリグニンおよび脂質ベースの分解プロキシの違いが観察されており、より分解された脂質に富む有機物は細粒の堆積物に関連付けられ、より分解されないリグニンに富む有機物は粗い堆積物に関連付けられています。したがって、堆積体制の変化は、リグニンおよび脂質ベースの分解プロキシに異なる影響を与える可能性があります。

海底永久凍土（pf.）データは、ブオル・カヤ湾のコア 4D-13、2D-13、および 4D-12 の解凍フロントを表しています。以前の研究のデータには、氷複合体堆積物（ICD）14,36,44,48、完新世の泥炭永久凍土14,45、完新世の熱カルスト（thermok.）36、活性層物質（act.layer）44,45などの陸地堆積物が含まれます。 48 のほか、ブオル・カヤ湾表面堆積物 (3 月下旬) 14、42、46、レナ 14、コリマ 47 の川浮遊物質などの移動物質も含まれます。箱ひげ図は、25 パーセンタイルと 75 パーセンタイルを箱の限界として、最小値/最大値をひげで示し、観測値の数を斜体で示します (T: 解凍、F: サンプリング時に凍結)。分解プロキシには、バニリン酸/バニリン (Vd/Vl)、シリンガ酸/シリンガアルデヒド (Sd/Sl)、3,5-ジヒドロキシ安息香酸/バニリル (3,5-Bd/V) が含まれます。 HMW n-アルカンおよびHMW n-アルカン酸（n-アルカリ酸）の炭素優先指数（CPI）、HMW n-アルカン酸/HMW n-アルカン比。

IBPT の上下から採取された高解像度サンプルは、更新世以来常に凍結していた有機物から、ここ数十年で解凍された有機物までの連続体を表しています。 1982/3 年と 2013 年に測定された IBPT 位置間の線形補間は、コア 4D-13 および 2D-13 での掘削のわずか約 10 年と 20 年前に高解像度セクションの上限で解凍が始まったことを示唆しています。 IBPT の上下の有機物の特性を比較し、解凍されたコア部分の IBPT からの距離との相関関係をテストすることにより、この期間にわたる分解プロキシの潜在的な変化を調べました。いくつかの重大な影響は、方向が非系統的であり (補足表 4)、突然発生しました (補足図 1)。これは、観察された分解プロキシの変動は、解凍時の分解によるものではなく、堆積時の有機物の分解状態の違いによって引き起こされた可能性が高いことを示しています。ただし、データは解凍後の有機物の分解自体を除外するものではありません。劣化プロキシの変化はソースの変動によって隠蔽されたり、長期間の解凍と劣化の後でのみ検出可能になる可能性があります。

海底永久凍土の解凍後の微生物による有機物の分解は、温室効果ガスの放出につながる可能性があります。 4℃での無酸素インキュベーション中、解凍された海底永久凍土からのCO2生成は最初に最も高く（58〜250μmol g−1 OC d−1）、時間の経過とともに減少しました。平均速度は、600日の全期間にわたって2.4μmol g-1 OC d-1（0.7〜6.4μmol g-1 OC d-1）でした（補足図2および補足表5）。 CO2 ピークの後、サンプル 4D-13、2D-13、および 4D-12 では最初の 1 ～ 5 日の間隔で、1D-14 (2 ～ 55 nmol) では 9 ～ 15 日の間隔で、非常に弱い N2O 生成が観察されました。 g−1 OC d−1）。亜酸化窒素の生成に続き、残りのインキュベーションでは検出限界未満の濃度まで正味 N2O 消費が続きました (補足表 5)。メタン生成は、4D-13 サンプルでは 1 ～ 5 日の間隔で、2D-13、4D-13、および 1D-14 サンプルでは 9 ～ 16 日の間隔で最初に観察されました (4 ～ 38 nmol g-1 OC d−1;補足図2および補足表5）。いずれの場合も、CH4 の最初の発生は CH4 生成速度のピークを表し、600 日後には <3 nmol g-1 OC d-1 に減少しました。平均して、CH4 生成は 1.7 nmol g-1 OC d-1 (0.4 ～ 4.1 nmol g-1 OC d-1) に達しました。 CO2、N2O、CH4 の一連のピークとそれに続く正味生産量の減少は、インキュベーション中に酸化還元電位が高い電子受容体から低い電子受容体に移行することを示しています。

CO2 と CH4 の生成は両方とも 2 段階の分解モデルによってよく説明されました。モデル化された CO2 および CH4 の累積生成量と観察された CO2 および CH4 生成量の線形相関は、すべてのサンプルで R2 > 0.99 を示しました。これは、インキュベーション期間にわたる有機物の分解ダイナミクスが 2 つの個別の成分によってよく近似できることを示しています。 CH4 の場合、2 つのモデルコンポーネントは、分解性の異なる 2 つの有機炭素プールを反映している可能性が高く、より容易に分解可能なプールは、初期有機炭素の 0.001% 未満を占めました (適合パラメーターについては補足表 6 を参照)。 CO2 の場合、CO2 ピーク後の N2O と CH4 の生成への移行は、より分解しやすい炭素プールが枯渇するのではなく、モデル化された 2 つの分解段階の背後で、適切な電子受容体の枯渇を示唆しています。最初の分解段階で CO2 に鉱化されたのは、初期有機炭素の 0.2% 未満でした (補足表 6)。

ブオル・カヤ湾の海底永久凍土は、地上永久凍土と同様の有機炭素損失を示し、CH4 生成は比較的低かった。孵化の最初の 1 年間に、海底永久凍土は有機炭素を平均 1.3% (範囲 0.4 ～ 3.5%) 失いました。以前の無酸素低温（4℃）培養では、更新世の永久凍土、完新世の永久凍土、サーモカルスト材料など、有機炭素含有量が低い（5%未満）陸生永久凍土でも同様の損失が報告されている（図7）10、22、25。。培養の最初の 1 年間の CH4 生成は、海底永久凍土から失われた有機炭素の平均 0.1% (0.04 ～ 0.23%)、速度 2.1 nmol CH4 g-1 OC d-1 (0.5 ～ 5.2 nmol g-1 OC d) でした。 −1)。これらの範囲は更新世の永久凍土の範囲に匹敵しますが、同じ期間における完新世の永久凍土およびサーモカルスト堆積物の範囲よりは低いです（図 7）10、22、25。しかし、陸域永久凍土に関するこれまでの研究では、CH4 生成速度の高い変動性、検出限界を下回る頻繁な CH4 生成、およびその開始までの数か月の遅延時間も強調されています 10,22,25,54。同様に、有機炭素含有量の低い氷河下堆積物では CH4 生成の大きな変動が観察されており、4 °C で 1 年間の平均生成速度は 0.3 ～ 1100 nmol CH4 g-1 OC d-1 です55。ここで我々は、水中転流の影響がより強いサンプルにおいて、有機炭素当たりのCH4生産量が最も高いことを発見した。これは、有機炭素および窒素含有量の低下、OC/TNおよびTAR、S/VおよびC/Vリグニンフェノール比によって示され、森林源を示唆している。 δ13C 値および C25/(C25 + C29) n-アルカンミズゴケの代理も同様に高くなります (スピアマンの相関 p < 0.1)。海底永久凍土サンプル間および地上永久凍土と比較した場合の変動の背後にある潜在的なメカニズムには、有機物の分解性、メタン生成微生物群集の組成と解凍後の活性化、CH4 の生成を阻害または CH4 の消費を促進する可能性のあるより高い酸化還元電位の電子受容体を含む間隙流体組成の違いが含まれます。。

有機炭素 (OC) 損失、有機炭素損失に対する CH4 生成の寄与、および培養の最初の 1 年間の CH4 生成の絶対速度が示されています。海底永久凍土層 (pf.) のデータは、ブオル・カヤ湾のコア 4D-13、2D-13、4D-12、および 1D-14 からのものであり、以前の研究のデータには、陸域、更新世、完新世の永久凍土が含まれています (pf.)。 .)およびサーモカルスト堆積物10、22、25。比較を容易にするために、有機炭素含有量が 5% 未満でインキュベーション温度が 4 °C のサンプルのみが含まれています。箱ひげ図は、箱の限界として 25 パーセンタイルと 75 パーセンタイルの中央値、ひげとして最小値/最大値、斜体で観測値の数を示します。

解凍された海底永久凍土の分解による CH4 生成に対するこれらの制約は、海洋大気中の CH4 フラックスの推定値と比較できる可能性があります。上記の有機炭素の解凍速度と実験中に観察されたメタン生成を組み合わせると、実験後の最初の 600 日間で 3.6 μmol CH4 m-2 d-1 (標準偏差 4.0 μmol CH4 m-2 d-1) が生成されると推定されます。解凍します。メタン生成がより長く持続するか、陸地の永久凍土で観察されるように時間の経過とともに増加する場合10、22、54、解凍された海底永久凍土での分解によるCH4生成は大幅に増加する可能性があります。この研究で言及された 6 つのコアと、ブオル・カヤ湾 16 の追加の 2 つのコアの解凍深さは、2012 年から 2014 年の平均で 14 ± 7 m です。 2 段階モデルを 600 日を超えて外挿すると、追加の 129 μmol CH4 m-2 d-1 (標準偏差 167 μmol CH4 m-2 d-1) が生成されます。易分解性プールが枯渇するとモデルは一定の CH4 生成速度に収束するため、この外挿は、より長い時間枠ですべての炭素プールが枯渇すると予想される CH4 生成の最終的な減少を考慮していません。この定量的評価は、解凍された海底永久凍土の分解プロセスによる潜在的な CH4 生成のスケールを確立しますが、その場での CH4 放出は、我々の実験では説明されていない多くの要因によって影響を受ける可能性があります。メタン生成速度は、時間の経過に伴う微生物群集の変化56、または海水の侵入によって影響を受ける可能性があり、硫酸塩などのCH4生成を促進または阻害する可能性のある微生物基質を輸送する可能性があります28。以前のメタ分析では、温度が低いほど有機炭素損失に対する CH4 の寄与が減少することも報告されています11。その結果、メタン生成は、ゼロ付近の現場温度下でのインキュベーションよりも低い可能性があります。一方、生成された CH4 の一部は、大気中に到達する前に、解凍された海底永久凍土 28,57 内、表層堆積物およびその上にある水中で好気性または嫌気性で酸化される可能性があります。数年間の現地観察に基づくと、海底永久凍土掘削場所の近傍における CH4 の海洋大気フラックスは、300 ～ 1300 µmol m-2 d-1 程度です。ここで推定された海底永久凍土の分解によるCH4生成速度の低下と、このCH4の一部の酸化の可能性は、この地域で観測された高い排出量に対する、解凍された海底永久凍土における有機物の分解の主な寄与を示すものではない。しかしながら、我々は、観察された CH4 生成速度のばらつきが大きいことと、孵化場から自然環境へのスケールアップには限界があることを強調します。総合すると、現場で遍在的に観察されている高い CH4 排出は、海底永久凍土のガスポケットであらかじめ形成された CH4、崩壊する CH4 ハイドレート、または深い熱生成 CH4 プールの放出など、他の発生源に由来している可能性があります。

私たちのインキュベーション中に生成された CH4 の安定同位体値は、微生物発酵について以前に報告された範囲と一致しています 58。 δD 値の平均は -300 ± 14 パーセント、δ13C の平均は -65 ± 5 パーセントでした (補足表 7)。ここで決定された海底永久凍土有機物の微生物分解による CH4 のフィンガープリントは、他の潜在的な CH4 発生源の同位体フィンガープリントと組み合わせて、現場で観察された CH4 放出に対するこれらの発生源の相対的な寄与を計算できます。

強力な温室効果ガス CH4 が放出される可能性に加えて、私たちの孵化実験は、海底永久凍土の融解が、これまであまり考慮されていない海洋 CO2 排出と海洋酸性化の原因である可能性があることを示唆しています。 CH4 と同じアプローチを使用して、解凍後の最初の 600 日間の平均生成量は 5.2 mmol CO2 m−2 d−1 (標準偏差 6.2 mmol CO2 m−2 d−1)、さらに 201 mmol CO2 であると推定します。より長い時間フレームにわたる m−2 d−1 (標準偏差 232 mmol CO2 m−2 d−1)。これまでの研究では、沿岸近くのラプテフ海における高濃度のCO2、大気中へのCO2の純放出、CO2溶解による強い海洋酸性化が海洋動物相を脅かしていることが報告されており、これらは海洋生物における陸生有機物のCO2への分解と関連付けられている。海32,59。陸地有機物の呼吸量は、ラプテフ海外側で 5.9 mmol C m-2 d-1 と推定されています60。陸生有機物 32 と水柱 CO259 の濃度が高いことを考慮すると、海岸に近い調査地域ではその割合が高くなる可能性があります。したがって、海底永久凍土の孵化に基づく CO2 フラックス推定値は、ESAS 水域における CO2 動態に関連する規模となります。しかし、自然条件下では、海底永久凍土での有機物の分解によって生成される無機炭素は、CO2 としてだけでなく、pH に依存した割合で炭酸塩や重炭酸塩としても存在します。最終的にどのくらいの CO2 が水柱に放出されるかは、微生物プロセスによる溶存無機炭素の消費量と、沈殿と溶解反応のバランスにも依存します。それにもかかわらず、我々の発見は、最近解凍された海底永久凍土における有機物の分解が、海底永久凍土が急速に解凍された地域におけるCO2排出と海洋酸性化にも役割を果たしている可能性があることを示唆している。

ユーラシアの北極海棚の広大な海にある海底永久凍土は、自然温暖化と人為的温暖化により急速に解けつつある。今回我々は、過去16万kaにわたる不均一でダイナミックな地形における堆積物の堆積を反映する、ラプテフ海南東部の海底永久凍土ドリルコア一式における有機物の組成とダイナミクスを特徴づけた。リグニンおよび脂質ベースのバイオマーカー代理は、ムオスタフ島近くの海底永久凍土の現在の解凍フロントへのツンドラと森林由来の有機物の寄与と、水中輸送中のこの有機物の変化を示しています。ここでは有機炭素含有量は比較的低かった（平均 0.7 ± 0.3%）が、調査地では永久凍土の融解が 14 ± 3 cm year-1 という高い速度で行われ、融解量は 1.3 ± 0.6 kg OC m-2 year- となった。 1. これらの速度は、永久凍土層の深化では地上の速度を 35 倍、有機物の解凍では 9 倍上回ります。すべての永久凍土区画からの温室効果ガス排出量の推定値を改善するには、広大で急速に融解している海底有機炭素プールの劣化の影響を抑えることが緊急に必要である。この研究は、解凍時の有機物の分解による潜在的な CO2、CH4、および N2O の生成と CH4 の同位体組成に関する海底永久凍土の制約を提供します。我々の調査結果は、調査海域における高いCH4排出量の主な要因として、解凍中の海底永久凍土の微生物分解以外の原因があることを指摘している。しかし、海底永久凍土は、これまで考慮されていない東シベリア北極棚地域の強い海洋酸性化の一因である可能性があります。

ブオル・カヤ湾はラプテフ海南東部にあり、レナ川デルタの東に位置する ESAS の一部です (図 1)。この地域は更新世と完新世の間に海洋再侵入と海進の影響を受けてきました。ブオール・カヤ湾を含む ESAS の内側の最も浅い部分は、少なくとも最後から 2 番目の氷河期の始まりから 2013 年頃まではベーリンジアの一部として大気に露出していた可能性があります。 190 年前から更新世の終わりまで 18,49。更新世にベーリングジアに蓄積された大量の有機炭素は、多くの場合、部分的または完全に風成堆積物に由来する氷複合体堆積物 (ICD) またはイェドマとして知られる、氷が豊富で細粒の永久凍土堆積物の形をしています 35,36。さらに、多くの場合、河川および沖積起源のより粗い永久凍土が存在します2。更新世の永久凍土堆積物は、MIS 5e 間氷期 2 と更新世 3 の温暖期のサーモカルスト形成によって部分的に劣化し、その後、最終氷期極大期後に ESAS が水没したときの熱、海氷、波による浸食によって部分的に劣化しました 3,4 、5。更新世の永久凍土堆積物は少なくとも部分的に陸地に保存されていますが 2、現在 ESAS の下にある元の永久凍土がどれだけ残っているかは不明です 1、3、16、17。

海底永久凍土ドリルコアは、2012 年、2013 年、2014 年の春の遠征中に入手されました。コアは、油圧回転圧力機構を備えた掘削リグ (URB-4T) を使用して、ブオル・カヤ湾の海氷から掘削されました。炭素汚染を避けるための掘削液。井戸管とボアホールケーシングは長さ 4 m、直径 147 mm でした。ケーシングは海底に掘削され、コアはボーリング孔から抽出され、冷凍で切片化され、断熱箱に入れてティクシに輸送され、-12 °C で保管されました。掘削手順とロジスティクスの詳細は、Shakhova とその共同研究者によって説明されています16。

この研究で使用された 5 つのコアは、ブオル・カヤ湾 (北緯 71 ～ 72 度、東経 129 ～ 130 度、図 1)、特にムオスタフ島の海底熱浸食段丘 (4D-13、2D) で掘削されました。 -13、4D-12）およびイヴァシュキナラグーン（1D-14、5D-13）。この海岸に近い場所では 145 ～ 511 年前に水没し、サンプリング時の水深は 2.5 ～ 3.6 m でした 16 (表 1)。すべてのコアは IBPT を通過しました。つまり、サンプリング時に上部は解凍され、下部は凍結されました。 Shakhova et al.16 によって発表された、コアの長さ、サンプリング時の IBPT 深さ、および IBPT 深化速度に関する情報は、表 1 で入手できます。ここでは、(i) OSL 由来のコア 4D-12 の年表を ( ii) 以前に発表された岩石学的データ 16,33、(iii) 各コアの 5 つの深さにおける有機炭素濃度と同位体組成、続いて (iv) 4D-13 の現在の上部融解フロントにおける有機物の詳細な分析、2D-高解像度での図13および4D-12、および(iv) 潜在的な温室効果ガス生成速度を定量化するための選択されたサンプルのインキュベーション実験。

4D-13、2D-13、4D-12、および 1D-14 の粒径データは以前に公開されており 16,33 、ここでは 5D-13 のデータとともに再度説明します。これらのデータは、調査地域の沿岸永久凍土の層序状況に海底永久凍土ドリルコアを配置するための新しい OSL データを補完します (方法の詳細については、元の出版物を参照してください 16,33)。ここでは、Gradistat v8 プログラム 61 を使用して、粒径分布の統計的特性、特にモードの数とそのピーク粒径を計算しました。モードを導出するために、プログラムはまず、分析された各サイズクラスの材料の割合を、サイズクラスの上限と下限のしきい値の底 2 対数の差によって正規化します。次に、最頻値は、それぞれのサンプルの全体の最大ピークの少なくとも 15% に達するサイズクラス内の正規化された画分の局所ピークとして定義されます。元のデータとモード分析の結果を補足表 8 に示します。

コア 4D-12 のサブサンプルは、OSL 年代測定のために暗室条件で採取され、スウェーデンのルンド発光研究所で処理および分析されました。詳細な方法の説明は補足資料に記載されています。

比表面積の分析のために、サンプルを室温で解凍し、手動で均質化しました。アリコートを凍結乾燥し、400 °C で 12 時間燃焼して有機物を除去し、Milli Q 水ですすぎ、再度凍結乾燥し、Micromeritics FlowPrep 060 サンプル脱気システムを使用して、N2 流下で 200 °C で 2 時間脱気しました。鉱物の比表面積は、吸収剤として N2 を使用した Micromeritics Gemini VII 表面積および空隙率分析装置を使用して測定されました。

全有機炭素および全窒素濃度、ならびに有機炭素のδ13C 値を分析するために、凍結乾燥したサブサンプルを乳鉢で粉砕し、アリコートを Ag カプセルに充填し、1 M HCl で酸性化し、乾燥して炭酸塩を除去しました。発泡が止まるまで酸性化手順を繰り返した。サンプルは、Conflo II インターフェースを介して Thermo Fisher Scientific Flash 2000 同位体比質量分析計 (IRMS) 元素分析装置に接続された Finnigan Delta Plus XP 質量分析計を使用して分析されました。分析の不確実性は、サンプルのサブセットについて 3 回繰り返して測定されました (153 サンプル中 21 サンプル)。３つの試験の標準偏差の平均は、全有機炭素についてはサンプル乾燥重量の０．０３９％、全窒素についてはサンプル乾燥重量の０．００３％、δ１３Ｃについては０．１５８％であった。個々のサンプルの値を補足表 2 に示します。

凍結乾燥および粉砕サンプルのマイクロ波支援 CuO 酸化を使用して、有機物の大部分を構成する高分子を加水分解し、派生したリグニンフェノール、ヒドロキシベンゼン、および p-ヒドロキシベンゼンを分析しました。62 詳細については、補足資料を参照してください。バニリン（Vl）、アセトバニロン（Vn）、バニリン酸（Vd）、シリンガアルデヒド（Sl）、アセトシリンゴン（Sn）、シリンガ酸（Sd）、p-クマリン酸（pCd）、フェルラ酸（Fd）、安息香酸（Bd） )、m-ヒドロキシ安息香酸 (m-Bd)、3,5-ジヒドロキシ安息香酸 (3,5-Bd)、p-ヒドロキシベンズアルデヒド (Pl)、p-ヒドロキシアセトフェノン (Pn)、および p-ヒドロキシ安息香酸 (Pd) を定量しました。。バニリルフェノール (V) の合計は Vl + Vn + Vd、シリンギルフェノール (S) の合計は Sl + Sn + Sd、シンナミルフェノール (C) の合計は pCd + Fd として計算され、すべての合計はリグニンフェノールは V + S + C として示されます。個々の値は補足表 9 に示されています。

リグニンの起源と分解状態を説明するために 5 つの比率が計算されました。バニリルサブユニットに対するシリンギルの比率（S/V）およびバニリルサブユニットに対するシンナミルの比率（C/V）は、リグニンフェノールの供給源を反映しており、裸子植物組織よりも被子植物の方がS/V比が高く、非被子植物組織ではC/V比が高くなります。木質組織よりも木質（葉など）の方がよい63。シリンギルおよびバニリルサブユニットのアルデヒドに対する酸の比（Sd/Sl、Vd/Vl）は、リグニンの分解状態を反映します。どちらも酸化による好気性分解中に増加します64。同様に、バニリルに対する 3,5-ジヒドロキシ安息香酸の比率 (3,5-Bd/V) は、分解中に増加します 65。

脂質バイオマーカーは、加速溶媒抽出により凍結乾燥サンプルから抽出され、ガスクロマトグラフィー質量分析法を使用して n-アルカン、n-アルカン酸、n-アルカノール、ステロイドについて分析されました (詳細については補足資料を参照)。個々の値は補足表 10 ～ 12 に示されています。

ここでは、HMW n-アルカン (C25 ～ C33)、HMW n-アルカン酸 (C24 ～ C30)、および HMW n-アルカノール (C24 ～ C32) の濃度を、起源と分解状態を説明するための一連の比率とともに示します。脂質の。陸生-水生比 (TAR) は、n-アルカン (C27 + C29 + C31)/(C15 + C17 + C19) の比として計算され、豊富な C27、C29 に基づいて脂質の陸生起源と水生起源を示します。、および陸上植物のエピクチクラワックス中のC31と、藻類中の豊富なC17の比較。 n-アルカン比 C25/(C25 + C29) は、ミズゴケ由来の脂質の指標として使用されました 66。 HMW n-アルカン (C25 ～ C31) および n-アルカン酸 (C24 ～ C28) の炭素優先指数 (CPI) は、分解中に減少し、1 に近づきます67。高分子 n-アルカン酸 (C24 ～ C28) の n-アルカン (C25 ～ C31) に対する比、および高分子 n-アルカノール (C24 ～ C32) の n-アルカン (C25 ～ C31) に対する比は、安定性が高いため分解中に減少します。 n-アルカンの増加、およびステノールからスタノールへの変換により、β-シトステロールに対するシトスタノールの比率が増加します67。

インキュベーション実験は、自然環境にできるだけ近い条件 (すなわち、低温および無酸素状態) で解凍された海底永久凍土有機物の分解による CH4、CO2、および N2O の生成速度を測定し、13C-および D2O の生成速度を測定するように設計されました。 -生成されたCH4の同位体組成。実験には、4 つのコアからそれぞれ 1 つのサンプルがランダムに選択され、深さの範囲 (深さ 4.55 m の 4D-13、27.4 m の 4D-12、24.7 m の 2D-13、および 25.1 m の 1D-14) をカバーしました。海底永久凍土物質は無酸素条件下で 4 °C でインキュベートされ、温室効果ガスの濃度が 1、5、9、16、23、37、114、286、および 601 日目に測定されました。蓄積された CH4 の同位体組成は、その後分析されました。ユトレヒト大学海洋大気研究所で335日間培養。観測された温室効果ガス生成へのモデルフィッティングを含む詳細な方法の説明は、補足資料に記載されています。温室効果ガスの生成速度、モデルの適合性、同位体組成に関するデータを補足表 5 ～ 7 に示します。

統計分析は R 3.3.168 を使用して実行されました。スピアマンの順位和相関を使用して、3 つのコアにわたる測定パラメータ間の相関をテストしました。このメソッドは、2 つのパラメーター間の単調な関係をテストします。この関係の近さは、スピアマンの相関係数 ρ によって記述されます。 IBPT の上下のコアセグメント間の差異は、ノンパラメトリック Wilcox テストを使用してコアごとに個別にテストされました。スピアマンの順位和相関をさらに適用して、解凍時の分解の進行を反映している可能性のある、炉心の解凍部分における IBPT からの距離に伴う単調な変化をテストしました。統計的検定は、p < 0.05 で有意であるとみなされました。

この出版物のために生成されたすべてのデータは、補足情報に詳細に記載されています。炭素と窒素の濃度と同位体組成、およびバイオマーカー濃度に関するデータは、ストックホルム大学ボーリンセンターデータベース (https://bolin.su.se/data/wild-2022-subsea-permafrost-1) に追加で保管されています。）。

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この研究は、スウェーデン研究評議会 VR (Ö.G. への助成金番号 621-2013-5297 および 2017-01601、BW への助成金番号 2018-05489)、持続可能な開発形式のためのスウェーデン研究評議会 (助成金番号 2018) の資金提供を受けました。 -01547 to BW)、欧州研究評議会 (ERC-AdG CC-TOP、Ö.G. への助成金番号 695331)、およびロシア科学財団 (IS への助成金番号 21-77-30001)。フィールドワークはロシア科学高等教育省の支援を受けた（NSへのプロジェクト075-15-2020-928、ODへのテーマ0211-2021-0010）。この研究は、トムスク州立大学開発プログラム (Priority-2030) によってさらに支援されました。さらに、OSL サンプルの調製については Rajendra Shrestha (ルンド大学)、CH4 の同位体分析については Carina van der Veen (ユトレヒト海洋大気研究所) に感謝します。

ストックホルム大学が提供するオープンアクセス資金。

ストックホルム大学環境科学部、11418、ストックホルム、スウェーデン

ビルギットワイルド、ハンナグリム、インナニーボム、フェリペマツバラ & オルジャングスタフソン

ボーリン気候研究センター、ストックホルム大学、11418、ストックホルム、スウェーデン

ビルギット・ワイルド、フェリペ・マツバラ、マーティン・ヤコブソン、オルジャン・グスタフソン

イリチョフ太平洋海洋研究所、ロシア科学アカデミー極東支部、ウラジオストク、690041、ロシア

ナタリア・シャホワ、オレグ・ドゥダレフ、デニス・コスマッハ、イーゴリ・セミレトフ

トムスク州立大学、トムスク、634050、ロシア

ナタリア・シャホワ、オレグ・ドゥダレフ、アレクセイ・ルバン、デニス・コスマッハ、ウラジミール・トゥムスコイ、イーゴリ・セミレトフ

トムスク工科大学、トムスク、634050、ロシア

アレクセイ・ルバン & アレクセイ・マズロフ

メルニコフ永久凍土研究所、ロシア科学アカデミーシベリア支部、ヤクーツク、677010、ロシア

ウラジミール・トゥムスコイ

極地科学研究所、国立研究評議会、40129、ボローニャ、イタリア

トーマスの論文

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ハンナ・グリム

ルンド大学地質学部、22362、ルンド、スウェーデン

ヘレナ・アレクサンダーソン

ストックホルム大学地質科学部、11418、ストックホルム、スウェーデン

マーティン・ヤコブソン

生態学研究所、高等経済学校、モスクワ、101000、ロシア

イーゴリ・セミレトフ

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BW、IS、および Ö.G 研究を設計した。 OD、AR、DK、VT、および IS は掘削キャンペーンを実施し、コアとサンプルを処理しました。 HA と MJ は OSL データを提供しました。バルク有機物特性の分析は TT によって、リグニンフェノールの分析は BW によって、脂質の分析は IN および FM によって、そして比表面積の分析は HGBW および Ö.G によって実行されました。 NS、OD、AR、DK、VT、TT、HJ、IN、FM、HA、MJ、AM、IS の全著者の協力を得て原稿の執筆を主導しました。

Birgit Wild または Örjan Gustafsson への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Communications は、この研究の査読に貢献してくれた匿名の査読者に感謝します。査読者レポートが利用可能です。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

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転載と許可

Wild、B.、Shakhova、N.、Dudarev、O. 他。ラプテフ海の解凍中の海底永久凍土の有機物組成と温室効果ガス生成。 Nat Commun 13、5057 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41467-022-32696-0

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受信日: 2021 年 7 月 2 日

受理日: 2022 年 8 月 10 日

公開日: 2022 年 8 月 27 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32696-0

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